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科研成果|我院张景新副教授课题组发表关于基于电子分岔的微观能量耦合方式强化有机废物厌氧生物转化的研究成果


近日,我院张景新副教授团队在环境领域权威期刊《Environmental Science & Technology》上发表题为“Electronic Bifurcation: A New Perspective on Fe Bio-Utilization in Anaerobic Digestion of Lactate” 研究论文。该文章基于电子分岔的节能特性,提出了一种在受限环境下铁驱动电子分岔强化厌氧消化产能的策略,对有机废弃物中潜藏生物质能摄取和深度利用具有重要意义。

文章摘要

厌氧微生物使用基于黄素/醌的电子分岔在热力学极限下获得生存优势。然而,EB对厌氧消化系统中微观能量和生产力的贡献尚不清楚。通过分析Etf-Ldh、HdrA2B2C2等电子分岔酶的浓度、NADH和Fd氧化还原当量和实际吉布斯自由能变化,这项研究首次证明,在有限的底物条件下铁驱动的EB导致比甲烷产量增加40%,有助于25%的ATP积累。铁通过增强黄素、Fe-S团簇和醌基团的活性来加速电子分岔中的电子传输。在宏基因组中也发现了其他EB相关微生物和酶基因,这些基因与铁转运密切相关。研究了电子分岔在厌氧消化系统中积累能量和提高生产力的潜力,并在研究中提出了代谢途径假说。

图文导读

厌氧消化是备受期待的有机物资源转化途径,其中微生物逐渐将有机物分解成高价值产品和清洁燃料,如挥发性脂肪酸,氢气和甲烷。在一些需要克服高势垒的氧化还原反应中,厌氧微生物有三种能量耦合模式来补充ATP,即ATP水解、反向电子转移和电子分岔。其中,电子分岔是一种通过直接耦合黄素/醌基酶复合物中的激发能,最大限度地守恒能量并驱动电子转移的模式。这是一种驱动热力学不利反应的新机制。

图1. 微生物活性和高和低DNA含量(A),电子分岔微生物(B)和基因(C)的相对丰度

在Fe离子参与下乳酸甲烷化电子分岔过程的代谢图谱的假设如图2所示,酸化和甲烷化阶段发生四个EB反应:第一步是黄素基电子分岔,它在乳酸氧化为丙酮酸的过程中发生在Etf-LdH复合酶上。FAD和[4Fe-4S]起电子传递的作用,NADH、Fd和乳酸/丙酮酸分别是电子供体和受体。第二步是在电子转移到厌氧菌胞外(期间膜周质空间中细胞色素bc1和醌基团之间的基于醌的电子分岔。醌基团接收来自NADH脱氢酶的电子成为氢醌(QH2),将电子分岔到细胞色素bc1的[Fe-S]和低电位Cyt b,然后同时进行内部再循环和向外电子转移。第三步和第四步发生在通过水解产甲烷菌和乙酸产酸菌氧化杂二硫化物。Fe3+和Fe2+通过铁载体(左)和通道蛋白(右)进入细胞,描绘在生物膜上。Fe3+获得电子以帮助细胞外电子转移,并将其转化为Fe2+。

 

图2. 提出了具有多电子分叉的乳酸-甲烷代谢途径的机理图。Cyt bL: 低电位 Cyt b, Cyt bH:高电位Cyt b,FEB:黄素基电子分岔,QEB:醌基电子分岔 

作者简介

张腾予,上海交通大学中英国际低碳学院2023级博士生。研究方向:有机废弃物资源化。

张景新,上海交通大学中英国际低碳学院副教授,博士生导师。目前主持国家自然科学基金青年/面上项目、上海市浦江人才、国家重点研发计划、中国-新加坡国际合作项目等。研究方向包括有机固体废弃物处理与资源化;厌氧消化废物能源化技术与能源系统;二氧化碳固定协同厌氧生物转化;碳捕集与资源化利用。

文章链接: https://doi.org/10.1021/acs.est.3c01367